【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強(qiáng)磁場中心楊曉萍研究員課題組和合作者，在5d銥氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變方面取得新進(jìn)展，在局域于異質(zhì)界面IrO2中發(fā)現(xiàn)穩(wěn)定可控的單原子層二維電子氣。該成果2024年7月在線發(fā)表在國際期刊ACS Applied Electronic Materials上。
 

　　莫特(Mott)絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變因其潛在的器件應(yīng)用和摻雜后超導(dǎo)的可能性，在凝聚態(tài)物理學(xué)中引起了廣泛關(guān)注。相比3d過渡金屬氧化物中較弱的自旋軌道耦合效應(yīng)，5d銥氧化物表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的自旋軌道耦合，其能量已經(jīng)與晶體場劈裂和電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)相當(dāng)。強(qiáng)自旋軌道耦合使得Ir 5d-t2g被分成Jeff=3/2和Jeff=1/2子帶，庫侖相互作用的引入進(jìn)一步將Jeff=1/2能帶分為上哈伯德能帶和下哈伯德能帶。層狀Ruddlesden–Popper (RP)相Srn+1IrnO3n+1是具有代表性的銥酸鹽材料，其中Sr2IrO4 (n=1)是反鐵磁Mott絕緣體，具有滿占據(jù)的Jeff=3/2帶和半占據(jù)的Jeff=1/2帶。由于和銅酸鹽之間在結(jié)構(gòu)、軌道占據(jù)和物性上有很多相似之處，Sr2IrO4被預(yù)測有希望通過電子摻雜而實(shí)現(xiàn)高溫超導(dǎo)特性。隨著n的增加，Jeff=1/2帶寬從n=1的0.48 eV到n=∞的1.01 eV，導(dǎo)致Mott能隙的閉合。角分辨光電子能譜(ARPES)也證實(shí)鈣鈦礦SrIrO3體材料的半金屬性質(zhì)。然而，在界面二維極限下的SrIrO3卻是和Sr2IrO4類似的反鐵磁Mott絕緣體，這就給界面調(diào)控提供了可能。
 

　　目前異質(zhì)界面技術(shù)已被廣泛用于調(diào)控材料的電子結(jié)構(gòu)和物性，研究團(tuán)隊(duì)基于密度泛函理論，對 (SrIrO3)m/(LaTiO3)1超晶格的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)在LaTiO3和 SrIrO3之間存在由界面極化差異和氧八面體畸變聯(lián)合驅(qū)動的整數(shù)電荷轉(zhuǎn)移情況。通過對LaTiO3進(jìn)行A位摻雜或改變 SrIrO3層數(shù) m，能夠定量控制Ti和 Ir 原子之間轉(zhuǎn)移的電子數(shù)，調(diào)控Ir在不同價態(tài)之間轉(zhuǎn)換，導(dǎo)致體系出現(xiàn)各種各樣的電子態(tài)，如非磁能帶絕緣體、鐵磁金屬、亞鐵磁Mott絕緣體和亞鐵磁金屬。特別在m?2的(SrIrO3)m/( LaTiO3)1超晶格的界面處實(shí)現(xiàn)了分?jǐn)?shù)占據(jù)的混合價態(tài) (Ir3.3+/Ir3.7+)，在Ba摻雜的(SrIrO3)1/(La1−xBaxTiO3)1和(SrIrO3)m/(LaTiO3)1(m?3)中均實(shí)現(xiàn)了絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變。最有趣的是，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)無論SrIrO3層的厚度如何，電荷轉(zhuǎn)移和二維電子氣現(xiàn)象僅僅局域在異質(zhì)界面處的IrO2單原子層中。這種特性與典型的3d氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)LaAlO3/SrTiO3形成鮮明對比，后者的準(zhǔn)二維電子氣穿過界面延伸到SrTiO3多個晶胞。這些為研究新型納米級氧化物電子器件和探索二維非常規(guī)銥酸鹽超導(dǎo)提供了新的見解。
 

　　強(qiáng)磁場科學(xué)中心博士生李苗和丁振于為共同第一作者，強(qiáng)磁場科學(xué)中心楊曉萍研究員和新加坡科技研究局高性能計算研究所吳剛研究員為共同通訊作者。該項(xiàng)研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金和強(qiáng)磁場安徽省實(shí)驗(yàn)室的支持。
 

　　圖1: Mott-Hubbard 模型描述的費(fèi)米能級附近SrIrO3相關(guān)超晶格5d能帶圖像。
 

　　圖2: 代表性的(SrIrO3)4/(LaTiO3)1超晶格的(a)異質(zhì)界面結(jié)構(gòu), (b)局域于異質(zhì)界面處的Ir-5d-t2g單原子層二維電子氣，(c)基于Mott-Hubbard 模型描述的費(fèi)米能級附近的能帶圖像。