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摘要甲脒鉛碘鈣鈦礦(FAPbI3)因其優(yōu)異的光電性能、低成本和良好的熱穩(wěn)定性,成為了高效單結(jié)太陽(yáng)能電池最具潛力的吸收層材料之一。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】甲脒鉛碘鈣鈦礦(FAPbI3)因其優(yōu)異的光電性能、低成本和良好的熱穩(wěn)定性,成為了高效單結(jié)太陽(yáng)能電池最具潛力的吸收層材料之一。然而,由于尺寸容忍因子失配,純FAPbI3鈣鈦礦在室溫下表現(xiàn)出復(fù)雜的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)和亞穩(wěn)態(tài)熱力學(xué)特性,這使得其在實(shí)際應(yīng)用中面臨結(jié)晶質(zhì)量和穩(wěn)定性方面的巨大挑戰(zhàn)。盡管通過(guò)組分合金化策略(如添加甲銨鹽酸鹽、Cs+等)可以有效調(diào)控甲脒基鈣鈦礦的結(jié)晶過(guò)程及薄膜光電性能,但是組分添加劑的殘留往往又帶來(lái)相分離、熱不穩(wěn)定及潛在的親核化學(xué)反應(yīng)等負(fù)面影響。制備高質(zhì)量、非合金化(真正純組分)的α-FAPbI3鈣鈦礦薄膜及相應(yīng)器件面臨挑戰(zhàn)。
 
  針對(duì)上述問(wèn)題,北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院周歡萍教授課題組提出了一種創(chuàng)新的碘嵌入-脫嵌策略,制備了高質(zhì)量的非合金化α-FAPbI3鈣鈦礦薄膜,從而顯著增強(qiáng)了相應(yīng)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的效率和穩(wěn)定性。研究成果以“Nonalloyed α-phase formamidinium lead triiodide solar cells through iodine intercalation”為題,于2025年1月17日在線發(fā)表于《科學(xué)》(Science)期刊上。值得一提的是,Science期刊在一周之內(nèi)連續(xù)兩次刊發(fā)周歡萍團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池領(lǐng)域的研究進(jìn)展(論文鏈接為:https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado2351)。
 
  圖1. 碘介導(dǎo)反應(yīng)形成非合金化FAPbI3的設(shè)計(jì)與驗(yàn)證。(A)非合金鈣鈦礦組分設(shè)計(jì)和優(yōu)點(diǎn)示意圖。(B)碘介導(dǎo)的α-FAPbI3形成機(jī)制示意圖。(C)由浸在氯苯中的PbI2薄膜與可溶性碘和FAI固體轉(zhuǎn)化為α-FAPbI3的示意圖。(D)不同反應(yīng)溫度下α-FAPbI3、δ-FAPbI3和PbI2 XRD峰面積的積分。(E)FAI(左)或FAI+I2(右)旋涂在PbI2薄膜上的XRD圖與退火溫度的關(guān)系。(F)FAI(左)或FAI+I2(右)旋涂在PbI2薄膜上的紫外-可見(jiàn)吸收光譜與退火溫度的關(guān)系
 
  研究表明,碘單質(zhì)與碘離子存在強(qiáng)鍵合作用,形成的多碘離子通過(guò)嵌入反應(yīng)將FAI+PbI2→FAPbI3的反應(yīng)路徑轉(zhuǎn)換成FAI3+PbI2→FAPbI3+I2,顯著降低了α-FAPbI3的形成勢(shì)壘。同時(shí),碘單質(zhì)易升華的性質(zhì)使其在退火過(guò)程中從鈣鈦礦晶格中完全脫嵌,最終形成無(wú)任何外源離子殘留的高質(zhì)量非合金化α-FAPbI3薄膜。
 
  圖2. 碘介導(dǎo)的非合金化FAPbI3薄膜的形成機(jī)制。(A)在旋涂和120°C退火過(guò)程中,Ref、MACl和I3−樣品的原位GIWAXS。(B)旋涂過(guò)程中Ref、MACl和I3−樣品的原位PL光譜。(C)PbI2和多碘離子配位的鈣鈦礦中間體的拉曼光譜。(D)DFT計(jì)算多碘離子配位的鈣鈦礦團(tuán)簇的表面能。(E)有無(wú)多碘化物參與的FAI+PbI2→FAPbI3反應(yīng)的能量變化與反應(yīng)進(jìn)程的關(guān)系圖。(F)鈣鈦礦粉末水溶液的紫外-可見(jiàn)吸收光譜與定量濃度下I0溶液的吸收光譜對(duì)比。(G)鈣鈦礦薄膜Pb 4f和I 3d的XPS光譜
 
  碘嵌入-脫嵌反應(yīng)制備的非合金化α-FAPbI3薄膜具有顯著提升的晶體質(zhì)量以及均勻性,此外,薄膜擁有出色的光熱穩(wěn)定性以及被顯著抑制的離子遷移行為。基于上述非合金化α-FAPbI3,相應(yīng)組分的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池實(shí)現(xiàn)了超過(guò)24%的光電轉(zhuǎn)換效率,同時(shí),電池在85℃、持續(xù)1 Sun照射下在最大功率點(diǎn)跟蹤1100小時(shí)后保留初始效率的99%。
 
  這項(xiàng)研究表明,通過(guò)碘化學(xué)策略調(diào)控鈣鈦礦的結(jié)晶路徑可以顯著提高材料的結(jié)晶質(zhì)量和穩(wěn)定性,所獲得的高質(zhì)量非合金化α-FAPbI3材料為鈣鈦礦光伏技術(shù)的持續(xù)研發(fā)提供了兼具本征穩(wěn)定和優(yōu)異光電性能的組分方案。研究還為其它軟離子晶格的光電材料的制備提供了新的調(diào)控思路。
 
  圖3. 器件性能。(A)器件性能參數(shù)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。(B)反向和正向掃描下冠軍器件的J-V曲線(插圖為器件結(jié)構(gòu))。(C)I3−和MACl器件的入射光子-電流效率譜以及積分電流密度。(D)在氮?dú)?a href="http://m.gd5688.cn/chanpin-7176/list.html" target="_blank">手套箱中,在90°±2°C的連續(xù)光照射和MPP跟蹤下,未封裝的Ref、I3−和MACl器件的歸一化輸出功率變化。(E)在MPP跟蹤下各性能參數(shù)的變化及其擬合降解率(rD)。(F)在85°±5°C的連續(xù)光照射和全光譜鹵素?zé)?100 mW cm−2)的穩(wěn)定功率輸出跟蹤下,I3−和MACl器件的歸一化輸出功率變化
 
  周歡萍課題組博士后張鈺和博士研究生陳彥潤(rùn)為本文共同第一作者。周歡萍為本文獨(dú)立通訊作者。合作者還包括江南大學(xué)劉桂林課題組、北京理工大學(xué)陳棋課題組等。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、新基石科學(xué)基金會(huì)、中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司-北京大學(xué)基礎(chǔ)研究戰(zhàn)略合作、中石化種子工程、云南省科技攻關(guān)等項(xiàng)目的聯(lián)合資助。

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